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論文

Collimation properties of a laser ion source measured using the multichannel Faraday cup

田村 浩司

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 41(9), p.5845 - 5848, 2002/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:15.64(Physics, Applied)

レーザー光イオン化プラズマから引き出されたネオジムイオンビームの収束特性を、多チャンネルファラデーカップを掃引することにより測定した。ファラデーカップ位置でのイオンビームは、引き出し電極系に半球型電極を配し収束電場を設けることにより収束することができた。また、中心イオンビーム強度はこれにより約36倍に増加した。この結果は、レーザー光イオン化イオン源の利用に有益である。

報告書

地層処分システムに関する設計研究(3)概要・研究報告書2分冊

堀田 政国*; 栗原 雄二*; 奥津 一夫*; 山本 卓也*; 雨宮 清*

JNC TJ8400 2000-022, 303 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-022.pdf:10.42MB

本研究は、高レベル放射性廃棄物地層処分研究の補足情報の整理を実施したものである。検討項目は以下のとおりである。(1)側圧係数の変化に対する処分場仕様の影響評価(2)操業用遠隔機器に対する機能展開(3)処分費用算定用根拠情報の整理(4)地下深部で遭遇する現象への工学的対応策の把握(5)施工技術の選択(6)沿岸海洋底下処分概念の構築 側圧係数の影響検討においては、側圧係数が2の場合の処分坑道の形状、処分坑道離間距離、廃棄体埋設間隔および支保工の仕様を検討し、側圧係数1の場合と比較した。この結果に基づくレイアウト検討で、側圧係数2の場合には、坑道延長が1.5倍、総掘削量が1.8倍になることが示された。操業用遠隔機器に対する機能展開としては、封入装置、運搬装置、定置装置に対して、基本機能、遠隔操作に対する対応技術、想定される事故事象およびその対応を整理し、将来の開発計画を策定した。処分費用算定根拠情報に関しては、地層処分場の建設から閉鎖までの処分費用に関連する項目について調査・整理し、地上レイアウトおよび建設に関わる人員計画を検討した。また、地下空洞設備に際し遭遇する可能性のある切羽の崩壊や湧水などの現象について、対応策を既往の実績の調査により確認し、地下研への課題を整理した。施工技術に関しては、トンネル施工における計画管理の方法と事例について調査を行い、今後の課題をとりまとめた。沿岸海洋底下処分概念の構築に関しては、岩盤条件、設計条件、施工・品質管理等において陸水地域処分との対比を行い、沿岸海洋底下処分概念の実現性について検討した。

報告書

クオリティにおける核種移行研究; 第2次取りまとめ反映に向けたデータ取得

芦田 敬; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 舘 幸男; 北村 暁; 河村 和廣

JNC TN8400 99-083, 63 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-083.pdf:5.36MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分に関する第2次取りまとめにおいて設定されている核種移行データの妥当性の確認と信頼性の向上を目的として、地層処分放射化学研究施設(クオリティ)においてデータ取得を行った。実施した試験は、核種移行に係わる溶解度、収着、拡散に関する研究であり、以下に示す5テーマについて実施した。各試験の内容および成果の概要は以下に示す通りである。(1)Np(IV)の溶解度に及ぼす炭酸の影響に関する研究 還元条件、炭酸共存下におけるNp(IV)の溶解度をpHおよび炭酸濃度をパラメータに測定した。得られた溶解度曲線から2種類の水酸化炭酸錯体の存在が示唆され、その安定度定数を試算するとともに、既存の熱力学データと比較した。その結果、既存のデータと比較的近いことが分かった。(2)スメクタイトに対するNp(IV)の収着挙動に及ぼす炭酸の影響に関する研究 炭酸濃度をパラメータとしたスメクタイトに対するNp(IV)の分配係数(Kd)を測定した。Kdは、炭酸濃度(0.04$$sim$$0.15M)の影響を受けずほぼ一定であった。1MKC1およびHC1による脱離挙動を調べた結果、低酸素濃度側ではHC1により、高炭酸濃度側ではKC1により脱離され、2つの異なる脱離挙動が見られた。(3)岩石に対するCs,Pb,Cmの分配係数測定国内の主要岩石(玄武岩、泥岩、砂岩、花崗閃緑岩、凝灰岩)に対するCs,Pb,CmのKdをイオン強度をパラメータに測定した。得られたKdを、第2次取りまとめにおける降水系および海水系での設定値と単純に比較してみると、いずれの条件においても設定値と同程度か高めの値になっており、第2次取りまとめにおける設定値の妥当性あるいは保守性が示された。(4)圧縮ベントナイト中のPbの拡散挙動に関する研究 圧縮ベントナイト中のPbの見掛けの拡散係数(Da)をベントナイトの乾燥密度、珪砂混合率、温度をパラメータに測定した。その結果、バックグラウンドの測定精度が重要であることが分かった。現状で得られた結果より概算したDaからKdを求め、第2次取りまとめにおける設定値と比較した結果、同程度であり、設定値の保守性が示された。(5)圧縮スメクタイト中のCsの拡散に及ぼすイオン強度の影響に関する研究 ベントナイトに不純物として含まれている可溶性塩を除去した圧縮スメクタイト中のCsのDaを乾燥密度

報告書

Sorption and Diffusion Behavior of Palladium in Bentonite, Granodiorite and Tuff

舘 幸男; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 柴田 雅博

JNC TN8400 99-088, 58 Pages, 1999/06

JNC-TN8400-99-088.pdf:3.87MB

性能評価に用いるデータセットの信頼性を向上させることを目的として、性能評価上の重要核種の一つであり、かつ、実測データがほとんど存在しないパラジウムのベントナイト、花崗閃緑岩、凝灰岩中における収着・拡散挙動に関するデータを取得した。収着試験については、ベントナイト、花崗閃緑岩、凝灰岩を対象に、pH、イオン強度、液固比をパラメータとしてバッチ法により行った。Pdの分配係数として、10-1$$sim$$102m3/kgの範囲の値が得られた。ベントナイトに対する分配係数は花崗閃緑岩、凝灰岩に比べ若干高く、花崗閃緑岩と凝灰岩では同程度であった。分配係数のパラメータ依存性はいずれの固相でも同様の傾向を示した。pH依存性については、pH5で最大の分配係数となり、pHの増加に伴い減少する傾向であった。イオン強度の影響は顕著ではなく、液固比については、液固比が高いほど分配係数は高くなる傾向であった。Pdの収着挙動はNi,Co等の2価の金属イオンのそれとは異なり、これらのデータをアナログとしてPdを評価することは不適切であることが示唆された。本試験条件下におけるPdの支配化学種は、熱力学計算から中性のPd(OH)2(aq)と予想された。Pdの分配係数は10-1$$sim$$102m3/kgと比較的高い値であり、中性化学種の収着性は高いことが示された。また、分配係数がpHの増加と共に減少する傾向にあることから、Pdの収着は固相表面のS-OH2+サイトとの反応により支配されている可能性が示唆された。拡散試験については、ベントナイトを対象に密度をパラメータとしてin-diffusion法により行った。薄膜拡散源モデルにより解析された見かけの拡散係数は10-13$$sim$$10-12m2/sのオーダーであり、ベントナイト密度の増加と共に減少する傾向であった。見かけの拡散係数から得られた圧縮ベントナイト中での分配係数は10-2$$sim$$10-1m3/kgとなり、バッチ収着試験により得られた値よりも1$$sim$$2オーダー低い値であった。しかしながら、分配係数と液固比との関係には相関が見られ、液固比が低いほど分配係数は低くなる傾向であった。

報告書

Geostatistical Analysis of Groundwater Chemistry in Japan; Evaluation of the Base Case Groundwater Data Set

PATRICIA F SALTE*; 笹本 広; Apted, M. J.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-023, 231 Pages, 1999/05

JNC-TN8400-99-023.pdf:63.86MB

本報告書は、高レベル放射性廃棄物地層処分システムの性能評価において重要となる地質環境条件の一つである地下水水質に関して、統計学的手法に基づき地下水タイプの分類を検討した内容をまとめたものである。これまでに、我が国における地下水水質を概略的に把握するため、既存の文献などから、約15,000件にのぼる地下水データが収集された。高レベル放射性廃棄物の地層処分において、地下水の化学的特性は、放射性元素の溶解度、核種の吸着挙動、オーバーパックの腐食、緩衝材(圧縮ベントナイト)の特性・挙動やその他の性能評価上重要な因子に影響を与えるため重要である。そのため、いくつかの典型的な地下水タイプへの分類を行うことができれば、ジェネリックな性能評価を行う上で、妥当なモデル・データを確立することができると考えられるため重要である。今回の検討では、約15,000件にのぼる地下水データをもとに、典型的な深部地下水タイプへの分類を試みるにあたり、統計学的手法の一つである主成分分析(PCA)を用いた。PCAは、因子分析や固有分析に類似した多変量解析法の一つであり、元の多くの変数から、より少ない変数でデータをデータを最大限に表示できる新たな成分(主成分)を導き出すことができる。また、PCAでは、導出された主成分をもとに、データセットの全ての変数を考慮しながら、データ間の類似性や差異を図示的に調べることができる。さらに、データ間の類似性を把握できる階層的クラスター分析(HCA)も主成分分析と共に用いた。HCAは、データのグルーピングを行い、デンドログラムの形で表示することができる。Pirouetteは、この様なPCA/HCA解析を行うことができる統計学的解析のためのソフトウェアパッケージである。約15,000件の地下水データセットから、採水深度や地下水温の情報を有するデータを選定し、7140件のデータが抽出された。次に、これらのデータから、我が国における平均的な地温勾配の値および採水深度の情報をもとに、温泉地域や地熱地域など地下増温率の高い地域のデータをスクリーニングした。その結果、880件のデータがスクリーニングされた。これらのデータは「火山シナリオ」解析用のデータセットとして位置づけた。一方、残ったデータについては、採水深度の情報をもとに、深度200m以浅/深度200m以深のデータセットに区分

報告書

Thermodynamic Date for the Speciation and Solubility of Pd, Pb, Sn, Sb, Nb, and Bi in Aqueous Solution

Lothenbach, B.*; Ochs, M.*; Wanner, H.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-011, 340 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-011.pdf:26.06MB

本報告書では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として実施した、パラジウム(Pd)、鉛(Pb)、スズ(Sn)、アンチモン(Sb)、ニオブ(Nb)およびビスマス(Bi)の6元素に関する熱力学データ整備について報告する。これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物の生成に焦点を当ててデータ整備を行った。また、鉛およびアンチモンに対しては硫化物錯体、パラジウムに対してはアンモニウム錯体についてもデータ整備を行った。本データ整備においては、SIT(specificioninteractiontheory)アプローチを用いて、25$$^{circ}$$C、イオン強度0におけるこれらの錯体もしくは化合物の生成定数を整備した。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of Pu(III), Am(III), and Cm(III) in Geologic Environments

Rai, D.*; Rao, L.*; Weger, H. T.*; GREGORY R.CHOPPI*; 油井 三和

JNC TN8400 99-010, 95 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-010.pdf:3.88MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環で、111価のアクチニドPu(III)、Am(III)およびCm(III)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸およびリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。また、個別の元素に対して信頼できるデータがない湯合、アクチニド111価間での化学的類似性を考慮したデータ選定を行っている。本研究では主にPitzerイオン相互作用モデルを用いて、25度C、イオン強度0におけるこれらの錯体および化合物の熱力学定数を整備した。

論文

Deposition behavior of latex particles in filtration process through glass packed column

鎮守 浩史*; 長崎 晋也*; 田中 知*; 田中 忠夫; 小川 弘道

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.556, p.743 - 750, 1999/00

アクチニドを保持した地下水コロイドの移行は固相への付着に基づくフィルトレーション効果によって遅延を受けることが予想される。本研究では、負に帯電しているガラスビーズとラテックス粒子を用いたカラム実験及びバッチ実験を実施し、コロイドのフィルトレーション効果をコロイドの固相への付着挙動という観点から検討した。カラム実験において、ラテックス粒子の遅延は粒径またはイオン強度が大きいほど、付着の程度が大きくなることを明らかにした。また、ラテックス粒子の遅延の程度を示す分配係数は、バッチ実験より得られた値よりカラム実験結果から算出した値の方が大きいことを見いだした。これらの結果を解釈するため、付着界面でのコロイドに働く物理・化学的相互作用、流れの場の効果、付着粒子の脱離挙動などに関して考察した。

報告書

アクチニドの地中移行に及ぼす環境中不均質錯生成物質の影響

not registered

PNC TJ1601 98-003, 57 Pages, 1998/03

PNC-TJ1601-98-003.pdf:1.76MB

放射性核種の地中移行プロセスにおいては、含水酸化物等の亀裂充填鉱物や有機分解縮合成物(フミン物質)などが、核種の地下水-固相間の分配に大きな影響を与えると予想される。しかし、これらの物質においては、錯生成官能基が固体や高分子の骨格に固定されていることによる効果と、組成および構造が不均一な混合物であることによる効果が重畳しており、相互作用は複雑となる。そこで、フミン物質のモデル物質として、組成が均一な高分子弱酸であるポリアクリル酸を選び、その酸解離およびNp(V)との相互作用を調べた。酸塩基滴定の結果によれば、高分子弱酸の酸解離は、解離度が大きくなる程抑制され、イオン強度が高くなるほど促進される。この結果に基づき、解離度とpH、イオン強度との関係を記述するモデルを確立した。また、溶媒抽出法により得られたNp(V)のポリアクリル酸錯体の見かけの生成定数は、解離度の増加と共に増大し、イオン強度の増加と共に減少した。これらは、カルボキシル基によるNpO2+への配位が一座から多座に変化すること、および、多電荷を持つ高分子陰イオン近傍へのNpO2+の凝集に対するNa+の競争によるものとを考えた。

報告書

地層中の有機物とアクチニドの相互作用に関する研究(V)

杤山 修*

PNC TJ1601 97-001, 50 Pages, 1997/03

PNC-TJ1601-97-001.pdf:1.55MB

自然界における有機分解縮合生成物(フミン物質)とアクチノイドとの相互作用を定量的に評価するには、その高分子電解質性と、組成および構造の不均一性の相互作用に及ぼす影響を明らかにする必要がある。そこでこれらの性質のうち、高分子電解質性のみを独立して評価するために、構造が既知で組成が均一である高分子弱酸としてポリアクリル酸を選び、その酸解離およびNp(V)との相互作用を調べた。酸塩基滴定の結果によれば、高分子弱酸の解離においては、見かけのプロトン会合定数(酸解離定数の逆数)は、解離度が大きくなる程大きくなり、またイオン強度が高くなるほど小さくなる。この結果に基づき、解離度とpH、イオン強度との関係を記述するモデルを確立した。次に、ポリアクリル酸とNp(V)との相互作用を、TTAと1,10-フェナントロリンを用いる溶媒抽出法により検討した。この結果、見かけの錯生成定数は、フミン酸とNp(V)の相互作用について報告されている値に近いものであり、ポリアクリル酸の平均分子量の違いにはほとんど依存せず、pHまたは解離度の増加と共に増大し、イオン強度の増加と共に減少することを確認した。

報告書

水理地球化学的不均質場における物質移行及びニアフィールドにおけるFP元素の移行挙動に関する研究(研究概要)(和文)

池田 孝夫*; 雨夜 隆之*; 千葉 保*

PNC TJ1281 97-003, 45 Pages, 1997/03

PNC-TJ1281-97-003.pdf:0.94MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の収着メカニズムを解明することは、地層処分の性能評価及び人工バリア技術の開発にとって極めて重要である。平成4$$sim$$7年度の研究では、人工バリア材料への放射性核種の収着メカニズム解明のため、Snの溶解度試験、ベントナイト、純粋モンモリロナイト、$$alpha$$-FeO(OH)へのSnの収着試験、前記各固相へ収着したSnの抽出試験、ニアフィールドにおける岩石への収着試験を行った。その結果から溶解度試験において、より人工バリア環境に近い条件として、強還元性雰囲気下での溶解度データを取得する必要性が抽出された。ベントナイトへの収着挙動については、併せて拡散試験を行い、普遍性に関する知見を得ることとした。本研究は、重要核種であるSnについて以下の作業を実施し、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。(1)In-Diffusion法によるベントナイト中のSnの拡散試験(2)Snの吸着挙動へのSn濃度、イオン強度影響評価試験及び吸着挙動のモデル化(3)岩石へのSnの収着試験(4)Snの溶解度への共存イオン影響評価試験

報告書

水理地球化学的不均質場における物質移行及びニアフィールドにおけるFP元素の移行挙動に関する研究(研究委託内容報告書)第II分冊ニアフィールドにおけるFP元素の移行挙動

池田 孝夫*; 雨夜 隆之*; 千葉 保*

PNC TJ1281 97-002, 182 Pages, 1997/03

PNC-TJ1281-97-002.pdf:6.29MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の収着メカニズムを解明することは、地層処分の性能評価及び人工バリア技術の開発にとって極めて重要である。平成4$$sim$$7年度の研究では、人工バリア材料への放射性核種の収着メカニズム解明のため、Snの溶解度試験、ベントナイト、純粋モンモリロナイト、$$alpha$$-FeO(OH)へのSnの収着試験、前記各固相へ収着したSnの抽出試験、ニアフィールドにおける岩石への収着試験を行った。その結果から溶解度試験において、より人工バリア環境に近い条件として、強還元性雰囲気下での溶解度データを取得する必要性が抽出された。ベントナイトへの収着挙動については、併せて拡散試験を行い、普遍性に関する知見を得ることとした。本研究は、重要核種であるSnについて以下の作業を実施し、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。(1)In-Diffusion法によるベントナイト中のSnの拡散試験(2)Snの吸着挙動へのSn濃度、イオン強度影響評価試験及び吸着挙動のモデル化(3)岩石へのSnの収着試験(4)Snの溶解度への共存イオン影響評価試験

報告書

Molecular size distribution of Np(V)-humate

坂本 義昭; 長尾 誠也; 田中 忠夫

JAERI-Research 96-055, 14 Pages, 1996/10

JAERI-Research-96-055.pdf:0.64MB

放射性廃棄物の安全評価においては、地下水での放射性核種の溶存形態が重要となる。地下水に溶存しているフミン酸は放射性核種と錯形成して、放射性核種の溶存形態に影響を及ぼすことが知られている。そこで本研究では、Np(V)の溶存形態に及ぼすフミン酸の影響として、フミン酸の分子量分布の影響について検討した。フミン酸及びNp(V)-humateの分子量分布を限外ろ過フィルターにより測定した結果、フミン酸の分子量分布がイオン強度により変化してもNp(V)-humateの分子量は主に10,000~30,000daltonsの範囲にあった。更に分子量毎にNp(V)-humateの安定度定数を測定した結果、10,000~30,000daltonsの分子量にあるNp(V)-humateの値が大きく、Np(V)とフミン酸の錯形成においては、このような特性の分子量にあるフミン酸とNp$$_{20+}$$の相互作用が重要であることが示唆された。

論文

炭酸イオン共存水溶液系におけるアメリシウム(III)の熱力学データに関する考察

山口 徹治; 中山 真一

放射性廃棄物研究, 3(1), p.49 - 61, 1996/08

炭酸イオン共存系におけるAm(III)の熱力学データを報告した5ヶ国の6研究機関による7件の研究報告をレビューし、データの妥当性を検討した。Am(III)の1炭酸錯体、AmCo$$_{3+}$$については複数の研究グループの見解がかなりよく一致している。しかし高次の錯体については炭酸錯体だけが生成するとする説と、炭酸錯体とヒドロオキシ炭酸錯体の両方が生成するとする説の2つが存在する。それぞれの原著をレビューしてこの相違の原因を検討した結果、後者の説のように炭酸錯体のみでなく、ヒドロオキシ炭酸錯体も生成することがわかった。炭酸錯体とヒドロオキシ炭酸錯体の両方の存在を仮定して、例示的にスペシエーションを行った。

報告書

狭隘経路内における微粒子の移行に関する研究(3)

not registered

PNC TJ1602 95-002, 52 Pages, 1995/03

PNC-TJ1602-95-002.pdf:0.97MB

2次元剪断流れ場中における帯電したコロイド粒子の拡散挙動を、モンテカルロ計算によって検討し、壁と粒子がともに帯電することによる拡散挙動への影響を明らかにした。壁と粒子が同符号に帯電する場合、電荷の効果を考慮することは粒子の拡散挙動に重大な影響を及ぼし、考慮しない場合に比べて移行距離が増加した。同時に、ラテックス粒子を用いてthrough-diffusion法による拡散実験を行った結果、実測された実効拡散係数はStokes-Einstein式より計算される実効拡散係数に比べて大きくなることがわかった。さらに、石英表面に付着したカオリナイト粒子の脱離挙動をカラム法によって検討し、pHとイオン強度の影響を明らかにした。実験結果は、ファンデルワールスポテンシャルと電気2重層ポテンシャルを考慮した計算結果と一致した。

論文

Synthesis of degradable terpolymers responding to external stimuli such as pH, ionic strength and temperature

今坂 一道*; 永井 恒司*; 吉田 勝; 福崎 裕延*; 浅野 雅春; 熊倉 稔*

Makromol. Chem., 193, p.715 - 722, 1992/00

pH、イオン強度及び温度のような外部環境からの刺激に応答してin vitro分解する三元系ポリマーを合成した。このポリマーはL乳酸(LA)、DLマンデル酸(MA)及びP-ハイドロキシフェニルプロピオン酸(HPPA)からなる。重合は無触媒直接脱水縮合反応によっておこなった。三成分比(仕込組成)がLA/MA/HPPA=80/10/10のポリマーは特に興味ある分解挙動を示した。すなわち37$$^{circ}$$C・pH7.2リン酸緩衝液中において、膨潤を伴いながら5時間の誘導期間を経た後、48時間後に完全に消失するS字型分解パターンを示した。また、pH及び温度の上昇は分解速度を加速し、イオン強度の増加は分解を抑制した。

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